从产品到人体的 PBDEs暴露 Tom Webster, DSc Department of Environmental Health Boston University School of Public Health Green Science Policy Institute Fire Retardant Dilemma: Beijing, 22 August 2009

暴露的生物标志物: 母乳和血清中的PBDEs 首次发现后呈不断上升趋势 Norén and Meironyté 1998 * 人群间差异较大 * 北美洲最高, Penta使用量最大 Schecter et al (2003)

人体是怎么暴露的? 暴露的生物标志物 目标: 了解从产品到人体暴露于PBDEs的整个途径 我们的研究关注于 北美, 非职业暴露 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 暴露的生物标志物 目标: 了解从产品到人体暴露于PBDEs的整个途径 From product to person 我们的研究关注于 北美, 非职业暴露

• 暴露因子途径: e.g., 媒介浓度 X 暴露因子 代表性? 知道多少? • 实验（流行病学）研究关联这些模块: sources 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 micro- environment personal exposure internal dose • 暴露因子途径: e.g., 媒介浓度 X 暴露因子 代表性? 知道多少? • 实验（流行病学）研究关联这些模块: e.g., 灰尘中的浓度和身体负担间的关联

1. 灰尘中的PBDEs 与产品的关联 产品 灰尘 产品中的含量%. 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 产品 灰尘 产品中的含量%. 灰尘中的浓度和产品的数量无关，但和通过 XRF (荧光X线)测得的溴有关,溴代表产品中PBDEs的含量 squeezed

2. PBDEs可能通过塑料的挥发和风化从产品中释放 微环境 个人暴露 内剂量 污染源 * penta通过挥发: 有限的室内实验 * deca通过风化: 最初的电子显微镜扫描 C Br Ca CaCO3=plastic additive

3. 灰尘是一个主要的暴露途径 血液或母乳 灰尘 R= 0.76 p = 0.006 Penta, needs replication 微环境 个人暴露 内剂量 污染源 灰尘 血液或母乳 R= 0.76 p = 0.006 Penta, needs replication

4. 灰尘 > 空气 血液或母乳 个人吸入空气? 灰尘, 空气? 灰尘和空气可能有关联. 测量空气吸入比灰尘暴露更简单. 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 个人吸入空气? 血液或母乳 灰尘, 空气? 灰尘和空气可能有关联. 测量空气吸入比灰尘暴露更简单. 即使可以测量个人吸入空气,仍显示较灰尘暴露少 (在家中). squeezed

5. 灰尘暴露: 从手到嘴, 皮肤? 血液或母乳 灰尘 手拭子 • 可以测量手上的PBDEs 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 灰尘 手拭子 血液或母乳 N=33 PBDE 检出 100% 中位数 129 ng 范围 3-1982 ng • 可以测量手上的PBDEs • 下一步: 在手拭子和灰尘、生物标志物间建立联系

6. 饮食也是一个重要的暴露途径 血液和母乳 饮食 在美国总体人群中，血清中的Penta 和肉的消费有关 与乳制品, 鱼: 关联较弱 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 血液和母乳 饮食 在美国总体人群中，血清中的Penta 和肉的消费有关 与乳制品, 鱼: 关联较弱

Penta: 灰尘中的含量和产品有关 暴露途径主要通过饮食和室内环境 (灰尘) 产品 (通过XRF) 灰尘 擦拭手 血液和母乳 饮食 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 产品 (通过XRF) 灰尘 擦拭手 血液和母乳 饮食 oversimplified 需要更好的了解灰尘的个人暴露 灰尘和饮食比较 : 相对重要性 在其它组的重现性

Deca: 了解的更少 产品 (通过XRF) 灰尘 擦拭手 个人吸入空气 饮食? • 灰尘是一个可能的暴露途径, 还未和身体负担有所关联 污染源 微环境 个人暴露 内剂量 产品 (通过XRF) 灰尘 擦拭手 个人吸入空气 饮食? oversimplified • 灰尘是一个可能的暴露途径, 还未和身体负担有所关联

更大的规划 食物污染的主要途径? 城市环境作为更广环境的污染源 当放弃使用含有PBDEs的产品时，饮食暴露的相关性更重要? 污染源 (产品) 微环境 (灰尘,室内空气) 个人暴露 内剂量 生产 大气 垃圾掩埋 废水 食物 食物污染的主要途径? 城市环境作为更广环境的污染源 当放弃使用含有PBDEs的产品时，饮食暴露的相关性更重要? oversimplified

职业暴露! 生产 处理 污染源 (产品) 微环境 (灰尘,室内空气) 个人暴露 内剂量 生产 大气 垃圾掩埋 废水 食物 production sources (products) micro- environment (dust,room air) personal exposure internal dose atmosphere landfills wastewater food 职业暴露 oversimplified 职业暴露! 生产 处理

PentaBDE替代物: 现在在灰尘中发现 阻燃剂 550 (色谱分析中出现不明的峰，进而发现) Tris (1,3-二氯-2-丙基) 磷酸酯 “氯化tris” 在1970年代用于儿童睡衣中 * 阻燃剂的好处和风险是什么? * 对于已经存在的PBDEs，我们准备怎么处理? 将来建立有毒废物堆场污染清除基金?

Acknowledgements: Joe Allen Mike McClean Heather Stapleton Nerissa Wu Deb Watkins Alicia Fraser Courtney Walker Jess Nelson Stephanie Chan

study participants Olaf Päpke (Ergo), Rob Hale (VIMS), David Holbrook (NIST), Jeff M. Davis (NIST), James Millette (MVA), Stuart Harrad (U. Birmingham), Adrian Covaci (U. Antwerp), Susan Klosterhaus (SFEI), Alex Konstantinov (Wellington), Cindy de Wit (Stockholm U), Arlene Blum (GSPI), John Meeker (U. Michigan) http://www.cireeh.org/pmwiki.php/Main/ExposureToPBDEs

Dioxin 2009: OPFRs, PBDEs in US offices vs. homes Wu N, Herrmann T, Paepke O, Tickner J, Hale R, Harvey E, La Guardia M, McClean MD, Webster TF. Human exposure to PBDEs: Associations of PBDE body burdens with food consumption and house dust concentrations. Environ Sci Technol 2007; 41(5): 1584-1589. Allen JG, McClean MD, Stapleton HM, Nelson JW, Webster TF. Personal exposure to polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in residential indoor air. Environ Sci Technol 2007; 41(13): 4574-4579. Stapleton HM, Kelly SM, Allen JG, McClean MD, Webster TF. Measurement of Polybrominated Diphenyl Ethers on Hand Wipes: Estimating Exposure from Hand to Mouth Contact. Environ Sci Technol 42(9): 3329-34. Allen JG, McClean MD, Stapleton HM, Webster TF. Linking PBDEs in House Dust to Consumer Products using X-ray Fluorescence (XRF). Environ Sci Technol 2008; 42 (11): 4222-4228 Allen JG, McClean MD, Stapleton HM, Webster TF. Critical Factors in Assessing Exposure to PBDEs via House Dust. Environ Intern 2008; 34: 1085-1091. Stapleton HM, Allen JG, Kelly S, Konstantinov A, Klosterhaus S, Watkins D, Mcclean MD, Webster TF. Alternate and New Brominated Flame Retardants Detected in US House Dust. Environ Sci Technol 2008; 42 (18), 6910-6. Wu N, McClean MD, Brown P, Aschengrau A, Webster TF. Participant Experiences in a Breastmilk Biomonitoring Study. Environmental Health; 2009, 8:4 Webster TF, Harrad S, Millette JR, Holbrook RD, Davis JM, Stapleton HM, Allen JG, McClean MD, Ibarra C, Abdallah MA, Covaci A. Identifying transfer mechanisms and sources of decabrominodiphenyl ether (BDE 209) in indoor environments using environmental forensic microscopy. Environ Sci Technol 2009; 43(9): 3067-3072 Fraser AJ, Webster TF, McClean MD. Diet contributes significantly to the body burden of PBDEs in the general U.S. population. Environ Health Perspect. In press. Stapleton HM, Klosterhaus S, Eagle S, Fuh J, Meeker JD, Blum A, Webster TF. Detection of organophosphate flame retardants in furniture foam and US house dust. Environ Sci Technol 2009. In press. Dioxin 2009: OPFRs, PBDEs in US offices vs. homes