第七章 反应性随时间的变化.

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第七章 反应性随时间的变化

反应堆运行时,堆芯核裂变使得核燃料逐渐消耗,裂变 产物逐渐积累,冷却剂温度的变化和控制棒的移动等原因,反 应堆的一些物理量在不断变化。比如,堆芯的有效增殖系数 是不断缓慢变化的。这时, 一些物理量的变化将涉及到时间 变量, 这部分内容称为反应堆动态学。 动态研究涉及两类问题:其一是核燃料同位素和裂变产 物同位素成分随时间的变化以及它们对反应性和中子通量密 度分布的影响变化较缓慢,以小时或日为单位来度量即消耗。 其二是研究反应堆的启动、停堆和功率调节中功率随时间的 变化,这种变化是很迅速以秒为单位量度,称为动力学问题。 本章主要研究,核燃料同位素成分的变化和燃耗;裂变 同位素的生成和消耗;反应堆启动和停堆后135Xe 和149Sm 中毒随时间的变化;反应性随时间的变化;堆芯寿期、燃耗 深度及燃料的转换与循环。

7.1 核燃料中重同位素成分随时间的变化 7.1.1 重同位素燃耗链及裂变产物链 反应堆运行时,堆芯核燃料中易裂变燃料逐渐消耗。另 7.1.1 重同位素燃耗链及裂变产物链 反应堆运行时,堆芯核燃料中易裂变燃料逐渐消耗。另 一方面,增殖材料(如238U或232Th )俘获中子后又转变为 易裂变同位素(如 239Pu 233U)。同时裂变将产生300多种 裂变产物。因此堆芯中各种重同位素的成分及其核密度将随 运行时间不断变化。

上图中的燃耗链是经过简化了的略去了半衰期比较短或 吸收截面比较小的中间元素。上图中实际的燃耗链是: 对于裂变产物链情况更复杂,我们把裂变碎片及随后这些 裂变碎片衰变形成的各种同位素统称为裂变产物,有300多 种放射性和稳定同位素。 工程计算中一般只需要选其中吸收截面大或裂变产额较大 的主要同位素如: 135Xe, 149Sm, 103Rh, 155Eu等。 238U—240Pu燃耗链

其它裂变产物按截面大小及浓度随时间的变化特性归并 为两组“假想的集总裂变产物”: 慢饱和裂变产物(SSFP) 吸收截面相对大一点,其浓度随运行时间的增加而缓慢的趋于饱和。 非饱和裂变产物(NSFP) 吸收截面很小。 吸收截面可根据经验公式或用该组裂变产物的吸收 截面对其裂变产额进行加权平均而近似求得。 下图是热堆进行燃耗计算要考虑的主要裂变产物链素 燃耗计算中主要裂变产物链

7.1.2 核燃料中重同位素的燃耗方程 要正确计算反应堆运行过程中同位素成分的变化,必须 7.1.2 核燃料中重同位素的燃耗方程 要正确计算反应堆运行过程中同位素成分的变化,必须 确定这些同位素的燃耗方程。在图7-1和7-3的燃耗链和裂变 链中除Am 和Pm,其它都是按单独裂变产物处理。 Am 和 Pm计算时分别当作两个独立的链和核素处理。 对每一个核素进行编号得: 编号 1 2 3 4 5 6 … 核素 235U 236U 237Np 238Pu 238U 238Np

这样,对其中每个核素可以写出其燃耗方程: 以上方程为变系数的偏微分方程组,且中子通量密度与核 密度成分的相关联,是非线性问题,求解十分困难。 实际计算中,采用一些近视方法求解。

燃耗区 把堆芯分成若干子区,称为燃耗区,在每个燃耗 区内,中子通量与空间位置无关,各材料的核密 度与空间位置无关,可认为是常数或取平均值。 这样在给定得燃耗区内中子通量密度和核密度就 不再是自变量r的函数。 燃耗时间步长 把整个堆芯寿期分成多个时间段(例如一 个月为一段),每段称为一个时间步。在每个 时间步中,可以认为中子通量不随时间变化。 这样,就在每个燃耗步长内消去了中子通量密度 ϕ对时间的依赖关系。 根据以上假设,对于给定燃耗区 和燃耗时间步长 内,燃耗 方程(7-2)便可简化为常系数的微分方程组

7.1.3 燃耗方程的求解 方程(7-5)是一个常系数的一阶微分方程,它可以解析方法和数值方法求解。 解析方法 7.1.3 燃耗方程的求解 方程(7-5)是一个常系数的一阶微分方程,它可以解析方法和数值方法求解。 解析方法 在燃耗时间步长 对(7-5)自i=1开 始依次求解。 i=1方程的解为: i=2方程的解为: 依次类推,(7-5)的通解为:

将(7-10)代入(7-5)式,得到: 根据方程两端对应阶次项的系数相等原则,可得 对于i=j可用初始条件求得 Cii为: (7-10)为普遍解,其中系数由(7-13),(7-14), (7-16)确定。 (7-10)对重核和裂变产物都适用。

数值方法 方程(7-5)可以用向量形式表示并用数值方法求解 N为所有核素的核密度向量, f(N,t)为燃耗方程右端函数向量。 方程的差分格式为: 用迭代方法求解,迭代格式为: 燃耗方程按上面格式迭代求解下去,直到该燃耗步长末的 核密度,求得本燃耗步长核燃料中各种重同位素的核密度, 然后把求得的数值作为下一个燃耗时间步长的初始值,并 对下一个燃耗时间步长重复计算。

燃料中的主要同位素核密度随时间的变化

7.2 裂变产物135Xe和 149Sm的中毒 根据“四因子公式”,单群近似下的有效增殖因子为: 假定裂变产物对p和影响不大,则有裂变产物积累时有效 增殖因子等于 根据反应性定义,得裂变产物所引起的反应性变化为

由于裂变产物的存在吸收中子而引起的反应性变化称为 裂变产物中毒。 反应堆中的一些裂变产物的热中子吸收截面特别大,对反应 堆的运行有非常主要影响。 例如 135Xe,热中子吸收截面 3,000,000靶。 149Sm, 热中子吸收截面 40800靶。 这类裂变产物称为反应堆毒物 毒物吸收中子、引起反应堆的反应性下降的现象称为裂变 产物中毒。这些裂变产物有非常大的热中子吸收截面和产 额,其浓度在反应堆启动后迅速增长并趋于饱和,对反应性 有较大的影响。另一方面,由于放射性的衰变,毒物的浓度在 反应堆运行状态发生变化时发生迅速变化。这将使在反应堆的 启动、停堆及功率调整时反应性在短时间内发生较大的变化, 给反应堆运行带来困难。

7.2.1 135Xe中毒 热中子吸收截面非常大 0.025eV: 2.7x106 靶 0.08eV: 共振峰 热能平均吸收截面: 反应堆的影响。 高能区吸收截面显著变小,快中子堆Xe-135中毒现象不严 重,可以不考虑其影响。 135Xe的吸收截面与中子能量的关系

235U裂变直接135Xe产额: 0.00228。 135I衰变间接135Xe产额: 0.06386。 质量数为135的裂变产物的衰变链 135Xe及135I浓度随时间变化方程 简化后的135Xe衰亦图

135Xe 吸收截面大,而且半衰期短,反应堆启动后135Xe 间里有快速变化,给反应堆运行带来许多问题。下面分别 考虑反应堆启动、停堆以及功率变化时的135Xe中毒。 反应堆启动时135Xe中毒 对于新堆芯,135I与135Xe 初始浓度等于零 。若反应堆在 t=0时刻开始启动,并很快达到满功率,可近似认为在t=0 时刻中子通量密度瞬时达到了额定值,并一直保持不变。 利用(7-24)和(7-25)和初始条件可解得135I与135Xe在 堆芯中浓度随时间的变化: 堆芯启动后,135I与135Xe在堆芯中浓度随时间增加而增加。

中子通量密度低时( 1010 cm-2s-1 ),平衡氙中毒小( 10-5 ), 当 t 足够大时,135I与135Xe 的平衡(饱和)浓度: 平衡氙中毒:由平衡氙浓度 所引起的反应性变化值。 中子通量密度低时( 1010 cm-2s-1 ),平衡氙中毒小( 10-5 ), 甚至可以忽略。中子通量密度很高,> 1014~1015 cm-2s-1时, 上式可简化为(平衡氙中毒大-0.04~-0.05) 反应堆启动后,135I和135Xe的浓度随时间变化曲线

额定功率下运行,平衡氙中毒与中子通量密度有关。 135Xe产生途径有235U直接裂变(与中子通量密度相关)、 135I衰变(主要作用)。 因此,在高中子通量密度下 运行的反应堆中,可认为平衡 氙中毒与中子通量密度无关。 动力堆在额定功率下的中子 通量密度一般都比较高,因此 可以用(7-32)式来近似地计算 平衡氙中毒。如动力堆在低于 额定功率下运行,平衡氙中毒与 中子通量密度有关。 反应堆停堆后135Xe中毒 额定功率下运行,平衡氙中毒与中子通量密度有关。 135Xe产生途径有235U直接裂变(与中子通量密度相关)、 135I衰变(主要作用)。 135Xe消失途径有135Xe吸收中子(与中子通量密度相关, 主要作用) 、 135Xe衰变。 反应堆运行过程中平衡氙中毒 与中子通量密度水平的关系

反应堆停堆后=0, 135Xe的裂变产额=0。135I继续衰变为 135Xe,但135Xe不再有吸收中子而消失,只能通过衰变消失, 而135Xe的半衰期大于135I半衰期,因此停堆后 一段时间堆芯内135Xe浓度有可能增加。 135Xe浓度到达一极值后, 135Xe浓度开始逐渐减小。 假设反应堆已建立了平衡氙浓度,然后突然停堆。根据 (7-24)和(7-25)停堆后135I、135Xe浓度随时间变化的 微分方程为: 初始条件:

根据以上方程可求得停堆后135I、135Xe浓度变化为 为了分析停堆后135Xe的变化规律,对135Xe浓度和中毒变化 的变化规律,135Xe浓度对时间求导,然后时间取零得: 根据上式,只要: 动力堆在额定功率下中子通量密度为: 1014 cm-2s-1

所以在停堆后135Xe浓度总是增加的,停堆后135Xe浓度从 平衡值上升到最大值所需要的时间称为最大氙浓度发生的 时间,氙浓度对时间求导取零得: 可知,tmax与停堆前0有关,若0 >>Xe/aXe≈1013 cm-2s-1, 则停堆后最大氙浓度时间与中子通量密度无关。这时 这表明在满功率运行下的反应堆中,停堆后大约11小时左右 出现最大氙浓度。 将tmax的值代入(7-37)式可以求得停堆后最大氙浓度 NXe,max, 进而将其代入(7-23)式,便可求得停堆后最大的 氙中毒Δρmax 。

在tI内,若剩余反应性还大于零,则反应堆可靠移动控制棒 来启动,这段时间称为允许停堆时间tp。 停堆后135Xe浓度先是增加 到最大值,然后逐渐地减 小;剩余反应性随时间变 化与135Xe浓度变化相反,先 是减小到最小值,然后逐 渐地增大,通常把这一现 象称为“碘坑”。 停堆时刻开始直到剩 余反应性又回升到停堆时 刻的值所经历的时间,称 为碘坑时间,tI表示。 在tI内,若剩余反应性还大于零,则反应堆可靠移动控制棒 来启动,这段时间称为允许停堆时间tp。 若剩余反应性小于或等于零,则反应堆无法启动,这段时间 称强迫停堆时间tf。 停堆前后,135Xe浓度和剩余反应性 随时间变化的示意图

如果停堆后还存在大量135Xe情况下又重新启动,135Xe浓 度很快下降,氙中毒迅速减少,将出现正反应性,堆内剩余 停堆后反应堆剩余反应性下降 到最小值的程度,称为碘坑深度 。 碘坑深度与反应堆停堆前运行 热中子通量密度密切相关,热中 子通量密度愈大,碘坑深度愈深。 如剩余反应性不足以补偿其氙 中毒,则出现强迫停堆现象。 停堆后氙中毒变化还与停堆方 式有关,如采用逐步降低功率方 式来停堆,停堆后碘坑深度比突 然停堆所引起的碘坑深度浅得多。 如果停堆后还存在大量135Xe情况下又重新启动,135Xe浓 度很快下降,氙中毒迅速减少,将出现正反应性,堆内剩余 反应性很快增加,为启动而提起的控制棒又要插到足够深度。 在不同的热中子通量密度水平下, 停堆后氙中毒随时间变化曲线

假设反应堆已建立平衡氙浓度,然后突然改变它的运行功率,则中子通量密度从ϕ1变成ϕ2,堆芯内135I 和135Xe的浓度也要发生变化。 剩余反应性随时间变化示意图 (a)突然降低功率;(b)突然升高功率

考虑一个初始功率密度分布比较平坦的大型热中子堆,堆内 已建立了平衡氙浓度。如图(7-14)所示,氙振荡的周期 一般为15~30小时。 大型热中子反应堆内,局 部区域内中子通量密度的变化 会引起局部区域135Xe浓度和局 部区域中子通量密度平衡关系 的变化。反之,后者的变化也 会一起前者的变化。这两者之 间的反馈作用会使堆芯内135Xe 浓度和热中子通量密度分布产 生空间振荡现象,称为氙振荡。 考虑一个初始功率密度分布比较平坦的大型热中子堆,堆内 已建立了平衡氙浓度。如图(7-14)所示,氙振荡的周期 一般为15~30小时。 氙振荡示意图

氙浓度减小,有的区域氙浓度增加,但整个堆芯 135Xe 总量 变化不大,对整个反应堆Keff影响不显著,只有通过测量局 大型和高中子通量热 中子反应堆内才会发 生氙振荡,堆芯尺寸 超过30倍徙动长度和 热中子通量密度大于 1014 cm-2s-1时氙振荡 才变得很重要。 快堆和沸水堆中氙振 荡现象不重要。 氙振荡时,有的区域 氙浓度减小,有的区域氙浓度增加,但整个堆芯 135Xe 总量 变化不大,对整个反应堆Keff影响不显著,只有通过测量局 部功率密度或中子通量密度才能发现氙振荡。 氙振荡的危害在于使局部测量热管位置转移;功率密度峰因 子改变,局部温度升高。 有可能使燃料元件熔化;温度场交 替变化,加剧堆芯材料温度应力的变化,使材料过早损坏。 氙振荡图

7.2.2 149Sm中毒 能量为0.025eV的热中子, 149Sm的吸收截面为40800b, 149Sm和149Pm的浓度随时间变化方程为: 以下我们分析反应堆启动和停堆后149Sm浓度及中毒随时间 变化情况。 149Sm裂变产物链

反应堆启动时149Sm中毒 反应堆启动时的初始条件为:NPm(0)=NSm(0)=0, 当时间足够大时可以得到149Pm和149Sm得平衡浓度, 149Pm的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度有关,而149Sm 的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度无关。

149Pm的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度有关,而149Sm 的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度无关。 反应堆启动时的初始条件为: NPm(0)=NSm(0)=0,解以上方程得 当时间足够大时可以得到149Pm 和149Sm得平衡浓度, 149Pm的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度有关,而149Sm 的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度无关。 运行在不同中子通量密度情况下,停堆 后149Sm的积累及重新开堆后的烧损

平衡149Sm浓度引起的反应性变化即平衡钐中毒(设f/a=0.6) 它比135Xe 的毒性(0.04~0.05)小许多倍。虽然平衡钐浓度与 热中子通量密度无关,但是达到平衡钐浓度所需要的时间却与 中子通量密度有密切关系。当时间满足下列条件时就达到平衡 钐浓度 由上式可以计算出达到平衡钐浓度所需要的时间至小百小时 以上。这比达到平衡氙浓度所需要的时间大很多,这时由于 135Xe的吸收截面比149Sm的吸收截面大很多,并且135Xe还可 以由放射性衰变而消失。

停堆后149Sm浓度随时间变化 停堆后149Sm和149Pm的浓度随时 间变化方程为: 停堆后149Sm浓度随时间而增加, 度又将恢复。若停堆前中子通量 密度比较低,则第二项比较小, 这时停堆后的149Sm浓度基本保持不变。 运行在不同中子通量密度情况下,停堆 后149Sm的积累及重新开堆后的烧损

7.3 反应性随时间变化与燃耗深度 7.3.1 反应性随时间变化与堆芯寿期 7.3 反应性随时间变化与燃耗深度 7.3.1 反应性随时间变化与堆芯寿期 一个新堆芯,初始剩余反应性比较大, 随着运行时间的增加,堆内裂变材料的消耗和裂变产物的积累,剩余反应性将逐渐地减少。一个新装料堆芯从开始运行到有效增殖因子降到1时,反应堆满功率运行的时间称为堆芯寿期。 为了确定堆芯寿期,需要进行燃耗计算,即计算在无控制毒物的情况下,堆芯有效增殖因数随时间的变化关系。 通常采用数值方法计算,将时间分成许多燃耗步长,将堆芯分成若干个燃耗区,如对压水堆每个组件为一个燃耗区。

密度和功率分布以及每个燃耗区各同位素成分的浓度。上述计算 需要交替进行直到最后得到有效增殖因子随时间的变化曲线。 燃耗计算的主要内容和步骤如下: 空间扩散计算 根据初始条件进行堆芯燃耗区群 常数计算、得到中子通量密度分布、 有效增殖因子等。 燃耗计算 根据以上求得的中子通量密度分布 和各元素的原子核密度作为初始条件, (1)求解方程(7-5),求出燃耗步 长末各种重同位素的核密度(2)计 算平衡氙及最大氙浓度及其对反应性 的影响(3)求出步长末其它裂变产 物的核密度等。我们可以求出每个燃耗 步长末堆芯的有效增殖因子,中子通量 密度和功率分布以及每个燃耗区各同位素成分的浓度。上述计算 需要交替进行直到最后得到有效增殖因子随时间的变化曲线。 燃耗计算主要步骤示意图

最大氙浓度的情况下的堆芯寿期( TL1 )要比平衡氙浓度 的情况下的堆芯寿期( TL2 )短。t≤TL1时,反应堆停堆后随 图7-19给出压水堆考虑 平衡氙中毒和最大氙中 毒后有效增殖因数随燃 耗深度变化的计算曲线。 最大氙浓度的情况下的堆芯寿期( TL1 )要比平衡氙浓度 的情况下的堆芯寿期( TL2 )短。t≤TL1时,反应堆停堆后随 时可以启动;TL1 ≤ t≤ TL2,反应堆停堆后在某一段时间内 (强迫停堆期间)不能启动。 有效增殖因数随燃耗深度变化曲线

最大氙浓度的情况下的堆芯寿期( TL1 )要比平衡氙浓度 的情况下的堆芯寿期( TL2 )短。t≤TL1时,反应堆停堆后随 图7-19给出压水堆考虑 平衡氙中毒和最大氙中 毒后有效增殖因数随燃 耗深度变化的计算曲线。 反应堆在名义功率 下运行的天数称为满功 率天EFPD: P0为核电厂的名义功率, C为该循环的容量因子。 最大氙浓度的情况下的堆芯寿期( TL1 )要比平衡氙浓度 的情况下的堆芯寿期( TL2 )短。t≤TL1时,反应堆停堆后随 时可以启动;TL1 ≤ t≤ TL2,反应堆停堆后在某一段时间内 (强迫停堆期间)不能启动。 有效增殖因数随燃耗深度变化曲线

7.3.1 燃耗深度 燃耗深度是装入堆芯的单位重量核燃料所产生的总能量的一种度量,是燃料贫化程度的量度。常见的燃耗深度有以下三种表示方式: 装入堆芯的单位质量燃料所发出的能量,J/kg。核工程中,习惯以装入堆内每吨铀所发出的热能作为燃耗单位,即MWd/t,1 MWd/t=86.4 MJ/kg,燃耗深度以BU表示为 燃耗掉的易裂变同位素质量(WB)和装载的易裂变同位素质量(WF)的比值

燃耗掉的易裂变同位素的质量WB(kg)与装载的燃料质量 WU(t)的比值。 在动力堆中,通常都是用第一种方式表示。这三种表示方式 之间存在下列关系: 其中B为每发出1MW  d能量所消耗易裂变同位素的质量(kg), c5 为核燃料中易裂变同位素的初始富集度。 从堆芯中卸出的燃料所达到的燃耗深度称为卸料燃耗深度。 反应堆初始剩余反应性影响燃耗深度,初始剩余反应愈大, 可燃耗时间越长。实际上最大燃耗深度主要是受燃料元件材 料性能影响。

每个燃料组件的燃耗深度都不同,通常用平均燃耗深度 来 表示该批燃料的燃耗状态。平均燃耗深度关系核电厂的经 济性,改善措施有: 不同富集度核燃料分区装料。 采用化学补偿液和可燃毒物提高过剩反应性和展平功率 分布。 采用稳定性好的燃料形式,二氧化铀、碳化铀。 选用稳定性好、吸收截面小的材料作燃料元件的包壳材 料,如锆合金 改进加工工艺、提高加工精度等。

7.4 核燃料的转换与增殖 可以作为反应堆燃料的易裂变同位素有235U、239Pu、 233U, 其中只有235U在自然界中天然存在。天然铀中235U的含量为0.715%,238U为99.285%。我们可以将不易裂变天然铀中238U或232Th转换成易裂变的同位素239Pu、 233U。 在反应堆中主要的核燃料转换过程有两类。一是将238U转换成239Pu(铀-钚燃料循环),核反应为: 另一是把232Th转换成233U( 钍-铀燃料循环),核反应为:

转换比CR(Conversion Ratio)用来描述转换过程,定义 为:反应堆中每消耗一个易裂变材料原子所产生新的易裂变 材料的原子数,即 假定N个易裂变同位素原子核消耗掉,则能产生NCR个新的 易裂变同位素,并持续下去。在CR<1的情况下,最终被消 耗掉的易裂变同位素核总数量为: 对于轻水反应堆, CR~0.6,于是,最终被利用的易裂变核约为 原来的2.5倍, 即天然铀资源的利用率仅为1.8%。 当CR<1时,转换堆 当CR>1时, 称为增殖堆

235U及239Pu,高能区增殖,快中子增殖堆, 热堆无法增殖 233U,快中子增殖堆, 热堆增殖均可实现 设易裂变核每吸收一个中子 的中子产额是,因此根据中 子平衡原理有: CR=(-1)-A-L+F 其中, A、L、F 分别是相对 于易裂变核每吸收一个中子 时其它材料吸收的中子数, 泄露的中子数,可转换材料 的快中子裂变中子数。 只有>1时,反应堆才有 转换即CR<1。要实现增殖 (CR>1), 必须有>2。 要实现增殖即 >2 235U及239Pu,高能区增殖,快中子增殖堆, 热堆无法增殖 233U,快中子增殖堆, 热堆增殖均可实现 η -1值与中子能量的关系

对于裂变物质增殖的速度可以用倍增时间来描述,定义是: 由于增殖,反应堆内易裂变同位素的数量比初装载量增加 一倍所需的时间,通常以年为单位。 影响反应堆增殖特性的有关参数 参数 235U钠冷快堆 235U压水堆 η A L F BR或CR 2.12 0.133 0.0167(0.4)① 0.232 1.2 2.07 0.58 0.0505 0.0805 0.53 注:①0.4为芯部向再生区的泄漏。 对于裂变物质增殖的速度可以用倍增时间来描述,定义是: 由于增殖,反应堆内易裂变同位素的数量比初装载量增加 一倍所需的时间,通常以年为单位。 简单倍增时间或 线性倍增时间 指数倍增时间