新型卤化物闪烁晶体研究 闪烁晶体简介 卤化物晶体研究 中国计量大学材料学院 史宏声 2018.10

闪烁晶体应用 核辐射 探测 所有人工晶体中全球市场销量排名第二，仅次于半导体 2003年，GE公司全球采购3亿美元 核物理 医学成像 安全检查 工业探伤 地质勘探 高能物理 核辐射 探测 所有人工晶体中全球市场销量排名第二，仅次于半导体 2003年，GE公司全球采购3亿美元

Amorphous Silicon Panel (Photodiode/Transistor Array) 闪烁晶体简介 闪烁晶体具有分辨高能粒子如X射线,射线的能力,能够用于制造高能粒子探测器,从而得到广泛应用. Photons NaI:Tl晶体吸收高能粒子的能量将其转变成可见光 Sodium Iodide (NaI) Light Amorphous Silicon Panel (Photodiode/Transistor Array) 非晶硅和光电二极管阵列将光信号转变成电信号 Electrons Read Out Electronics 电流信号被转变成数字信号 Digital Data 高能射线的眼睛

能量分辨率R R2=Rstat2+Rin2+Rnp2 v ～0.15，主要决定于光输出 Rin(inhomogeneity ) ：非均匀性，晶体作为体材料的非均匀性以及光电倍增管的非均匀性 Rnp（nonproportionality）：晶体在不同能量辐射下的光输出与辐射能量不成正比 R的极限值很可能在2% @662keV Marvin J. Weber, Journal of Luminescence, 2002, 100:35–45. Pieter Dorenbos, IEEE Transactions on Nuclear Science, 2010, 57(3):1162-1167.

简要历史回顾

新型卤化物闪烁晶体 R<3% 3%<R<4% 全面超越 NaI:Tl/CsI:Tl Crystal Light Yield (photons/MeV) Density(g/cm3) Energy Resolution (662 keV) Decay Time(ns) Wavelength of maximum emission(nm) LaBr3:Ce 70,000* 5.08 2.0%* 18 380 SrI2:Eu 120,000 4.59 2.3% 1100 440 CsBa2I5:Eu 102,000 5.0 3000 430 KSr2I5:Eu 94,000 4.39 2.4% 990 445 3%<R<4% Crystal Light Yield (photons/MeV) Density(g/cm3) Energy Resolution (662 keV) Decay Time(ns) Wavelength of maximum emission(nm) Cs4SrI6:Eu 62,300 4.03 3.3% 1600 467 Cs2NaGdBr6:Ce 48,000 4.18 76 388/415 全面超越 NaI:Tl/CsI:Tl M. S. Alekhin, Applied Physics Letters, 2013, 102(16): 161915. N. J. Cherepy, Applied Physics Letters，2008，92：083508. E.D. Bourret-Courchesne, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 2009, 612:138-142. L. Stand, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 2015, 780:40-44. L. Stand, Journal of Crystal Growth, 2018, 486:162–168. Samulon E C， Journal of Luminescence，2014，153( 3) : 64-72．

晶体生长? 辐照损伤? LaBr3:Ce LaBr3:Ce NaI:Tl 光输出：38,000ph/MeV 衰减时间： 300ns 密度：3.67g/cm3 能量分辨率： 7% 光输出：70,000ph/Mev 衰减时间：18ns 密度：5.1g/cm3 能量分辨率：2.8% 晶体生长? 辐照损伤?

LaBr3:Ce: Crystal growth PHR 3.8%@662keV Crystal Growth & Design, 2010, 10(10): 4433-4436. 稳定的一英寸晶体器件，1.5英寸与2英寸晶体加工时开裂 / 2010

LaBr3:Ce闪烁晶体的辐照恢复 晶体的辐照损伤与剂量率无关 LaBr3:Ce: Radiation damage Time of recovery(days) Pre-irrad 1 2 3 4 5 8 40 60 Light output(phe/MeV) 2216 1876 1936 1871 1881 1875 1855 1928 Relative light output(%) 100 84.7 87.4 84.4 84.9 84.6 83.7 87 晶体在60天内，光输出恢复到原来的87.4%，从表中看出，恢复后的光输出仍然在5%误差的范围内，几乎没有看到明显的恢复 Radiation measurement, 2014,65:14-17. 晶体的辐照损伤与剂量率无关

实验结果比较 LaBr3:Ce: Radiation damage Recovery Time（day） Increase of Relative L.O （%） Drozdowski et al., 2007b(Φ15mm × 5mm LaBr3:5%Ce) 28 3% 49 9% Drozdowski et al., 2008b(Φ1″× 1″ LaBr3:5%Ce) 17 2% Our result(11×11×13mm3 LaBr3:3%Ce) 60

辐照损伤与剂量率的理论基础 LaBr3:Ce: Radiation damage 假设晶体色心的产生和湮灭同时存在，则色心i的湮灭速率为ai，色心的产生速率是bi，则R就是剂量率，其中Di是晶体中色心的浓度 。 上式还可以写成以下式子： 其中 是晶体最初的色心浓度。 则 是平衡时的色心浓度。

辐照剂量与辐照剂量率 Dose(rad) 102 103 104 105 106 -ray Source 60Co 137Cs LaBr3:Ce: Radiation damage 辐照剂量与辐照剂量率 Dose(rad) 102 103 104 105 106 -ray Source 60Co 137Cs Dose rate(rad/h) 30 7000 28800 Time(hour) 3.33 0.129 1.286 12.857 31.25

辐照冲击 Samples L.O(p.e./Mev) Relative L.O (%) 102 103 104 105 106 Sample 2 5700 99.1 93.1 89.3 87.5 72.8 Sample 3 5051 97.9 90.1 85.5 80.6 70.2 Sample 4 4765 97.7 90.9 85.6 69.1 50.3 辐照冲击（Damage shock）是指晶体在接受辐照之后光学性能产生比较大的衰退，之后再加大辐照剂量时，晶体的性能产生相对较少的衰减。 晶体在103rad 开始表现出辐照冲击

实验结果比较 The first dose Damage shock Drozdowski et al., 2007b(Φ15mm × 5mm LaBr3:5%Ce) 1kGy Drozdowski et al., 2008b(Φ1″× 1″ LaBr3:5%Ce) 0.1kGy Drozdowski et al., 2008a(Φ1″× 1″ LaBr3:5%Ce) 0.02kGy Our result 102rad=1Gy 103rad=0.01kGy

SrI2:Eu Crystal Research and Technology, 2012, 47(5): 548-552

SrI2:Eu 严重自吸收：斯托克斯位移~20nm

Cs2LiLaBr6:Ce 10*10*10cm CLLB:Ce单晶，4%能量分辨率

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