测定222Rn与220Rn子体浓度“五段法”与“三段法加二段法”的实验对比

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测定222Rn与220Rn子体浓度“五段法”与“三段法加二段法”的实验对比 汲长松、王婷婷、张庆威 (中核控制系统工程有限公司) 报告人:张庆威

概述 对于氡的测量包括氡浓度的测量及其子体浓度(进一步求出子体潜能浓度)的测量。 对于氡的测量一直是核物理试实验方法中的难题: 1.氡气是放射性气体 2.氡气是惰性气体(无化合物) 3.级联衰变

氡的产生 3个天然放射系 铀镭(4n+2)U-Ra系 占99.273% 钍(4n)Th系 锕铀(4n+3)AcU系 占0.7205%

天然放射性铀系(4n+2)核素表

天然放射性铀系(4n+2)核素表(续)

天然放射性钍系(4n)核素表

天然放射性锕系(4n+3)核素表

天然放射性锕系(4n+3)核素表(续)

都有一个在正常条件下以气态形式存在的气态子体核素。 铀系——氡222Rn, 钍系——钍射气220Rn(Tn), 锕系——锕射气219Rn(An)。 222Rn、220Rn(Tn)、 219Rn(An)统称氡

三个气态子体都是α辐射体,其半衰期不长 氡 222Rn T1/2=3.825d, 钍射气220Rn T1/2=55.6s, 锕射气219Rn T1/2=3.96s。 由222Rn 产生的短寿命子体RaA(218Po)、RaB(214Pb)、RaC(214Bi) 由220Rn产生的短寿命子体ThB(212Pb)、ThC(212Bi)

氡子体衰变系列表达式 对于222Rn的子体衰变链 RaA(218Po)→RaB(214Pb)→RaC(214Bi) 可得: 式中, α β ——表达式1 ——表达式2 ——表达式3 式中, —— 由RaA核提供的α计数; —— 由RaB核提供的β计数; ——由RaC核提供的α(或β)计数。

对于220Rn的子体衰变链 ThA→ ThB(212Pb) → ThC(212Bi) 我们关注的是ThB 与ThC,则有: β ——表达式4 表达式5 式中: ——由ThB核提供的β计数; ——由ThC核提供的β(或α)计数。

不考虑RaA、RaB、RaC、ThB、ThC的探测效率和自吸收的差异时,可得到下面的222Rn和220Rn子体总计数表达式: 则总α计数为:

五段法公式 采样时间5 min。停止采样后,记录2-5 min,6-20 min,21-30 min,150-250 min与360-560 min的α计数X1=X(5,2-5);X2=X(5,6-20);X3=X(5,21-30);X4=X(5,150-250);X5=X(5,360-560) t0——采样时间,min T1——采样结束时刻至开始计数的时间间隔,min T2——采样结束时刻至结束计数的时间间隔,min Q——采样流速,L/min E——探测效率 Σ——滤膜过滤效率(含自吸收) Ci——子体浓度,Bq/m3 i=RaA、RaB、RaC、ThB、ThC Xi(t0,T1→T2)——净计数,i=1、2、3、4、5

通过解该五元一次方程组,得到唯一的解:

潜能浓度 由其计算的222Rn与220Rn子体潜能浓度(单位:nJ/m3) 式中,Cp——子体潜能浓度,nJ/m3

测222Rn子体浓度的“三段法” 用“三段法”测222Rn子体时,通采样t0=5min,记录采样结束后T(2,5),T(6,20), T(21,30)三个计数时间区间的α计数,X1=X(5,2-5);X2=X(5,6-20);X3=X(5,21-30)。则原始方程组——对应T(2,5),T(6,20),,T(21,30)三个时间段的三个方程联立:

解得: 由222Rn子体的浓度可求出相应的潜能浓度(单位:nJ/m3)

测220Rn子体浓度的“二段法” 上述方程的解为(单位:Bq/m3) : 由方程组解可计算出相应220Rn子体潜能浓度(单位:nJ/m3): 通常采样t0=5min,记录采样结束后 T(150,250),T(360,560)两个计数时间区间的α计数X4=X(5,150-250);X5=X(5,360-560)。则原始方程组——对应(150 →250 min),(360 →560 min)这两个计数时间区间的两个方程联立 上述方程的解为(单位:Bq/m3) : 由方程组解可计算出相应220Rn子体潜能浓度(单位:nJ/m3):

实验装置与实验方法 本文所涉及的实验皆在氡与子体浓度较低的实验室大气环境中进行。 实验采用FT626与FT648型测氡仪用于单滤膜模式常规抽气泵采样;ZnS(Ag)闪烁探测器探测滤膜的α粒子计数

实验1与实验2测量结果 实验1与实验2是在同一环境中同步采样,其中实验1是采用FT648型测氡仪,采样流速为35L/min。实验2为采用FT626型测氡仪,采样流速为120L/min。 实验1 实验2 统计误差/% X1(5,2-5) 288 5.8 740 3.7 X2(5,6-20) 957 3.2 2258 2.1 X3(5,21-30) 519 4.4 1222 2.9 X4(5,150-250) 419 4.9 810 3.5 X5(5,360-560) 218 6.8 533 4.3

实验1 实验2 变异系数 /% 五段法 CRaA Bq/m3 26.71 26.47 (26.59)±0.5 CRaB 12.74 10.53 (11.64)±9.5 CRaC 12.03 9.074 (10.55)±14.0 CThB 0.3580 0.2743 (0.3162)±13.3 CThC 3.496 4.181 (3.839)±8.9 Cp Rn nJ/m3 69.58 63.20 (66.39)±4.8 Cp Tn 89.18 52.38 (70.78)±26.0 三段法 29.31 29.87 —— 17.26 12.47 15.83 10.42 98.90 74.40 二段法 0.3251 0.2462 7.201 3.592 73.35 44.95 实验1、实验2的222Rn与220Rn子体浓度的“五段法”,与222Rn 子体浓度“三段法”、 220Rn子体浓度“二段法”对比实验结果

实验3与实验4的测量结果 实验№3与实验№4是在同一房间,前者(实验№3)是封闭24 h后;后者(实验№4)是在门窗打开通风,充分对流后进行的采样测量。 都采用的是FT648型测氡仪。 实验3 实验4 X1(5,2-5) 613 310 X2(5,6-20) 2035 1157 X3(5,21-30) 1116 615 X4(5,150-250) 785 433 X5(5,360-560) 286 164

实验3、实验4的222Rn与220Rn子体浓度的“五段法”,与222Rn 子体浓度“三段法”、 220Rn子体浓度“二段法”对比实验结果 CRaA Bq/m3 59.85 12.62 CRaB 29.57 13.11 CRaC 24,85 17.33 CThB 0.4481 0.2291 CThC 7.850 5.002 Cp Rn nJ/m3 155.4 76.18 Cp Tn 163.1 97.40 三段法 62.01 14.06 36.42 18.05 30.72 21.71 214.0 110.2 二段法 0.3725 0.1982 15.25 8.467 132.4 73.30 实验3、实验4的222Rn与220Rn子体浓度的“五段法”,与222Rn 子体浓度“三段法”、 220Rn子体浓度“二段法”对比实验结果

相对于“五段法”实验值的误差 CRaA 9.7 12.6 3.6 11.4 CRaB 35 18.4 23.2 37.7 CRaC 实验1 实验2 实验3 实验4 CRaA 9.7 12.6 3.6 11.4 CRaB 35 18.4 23.2 37.7 CRaC 31.59 14.8 23.6 24.3 CThB -9.2 -10.2 -16.9 -3.1 CThC 106 -14.1 126 69.3 Cp Rn 42.1 17.7 37.8 44.6 Cp Tn -17.7 -14.2 -18.8 -24.7

总结 实验1、实验2,在同一环境,以不同采样流量,同步进行RaA、RaB、RaC、ThB与ThC子体浓度的“五段法”测量结果表明,实验№1、实验№2在最大误差≤14%的范围内测量结果一致。 以“五段法”测量结果为参考值的222Rn 子体浓度“三段法”、 220Rn子体浓度“二段法”测量结果误差。结果表明,“三段法”测定的RaA、RaB、RaC子体浓度与“五段法”最大差异~30%水平。220Rn子体浓度“二段法”测定的ThB 、ThC子体浓度与“五段法”差异较大。 由潜能浓度Cp Rn 与Cp Tn的比对结果可见,误差值较大,正负号皆出现提示:由于误差累积,通过测定RaA、RaB、RaC、ThB与ThC子体浓度,然后计算氡子体潜能浓度的测量方法导致测量结果误差范围实质性扩大。

谢谢 END